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    我國學者證實“臨界冰核”存在

    日期 2020-01-08   來源:化學科學部   作者:雷驚雷 高飛雪  【 】   【打印】   【關閉

      在國家自然科學基金項目(批準號:21733010, 11574310, 21534007)等的資助下,中國科學院化學研究所王健君研究員與中國科學院大學周昕教授團隊合作,創造性地利用尺寸固定的納米顆粒探測臨界冰核,明確了臨界冰核的尺寸和過冷溫度的相互關系。同時,該方法也將可能成為研究其它相變成核問題的普適方法。相關研究成果以“Probing the Critical Nucleus Size for Ice Formation with Graphene Oxide Nanosheets”(用氧化石墨烯納米片探測臨界冰核的尺寸)為題,于2019年12月19日在Nature(《自然》)上發表。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1827-6。

      低溫下水結冰等相變現象十分普遍。這些現象不僅影響著地球上的氣候、地質及生命,是科學研究的基本問題,在化學工業、低溫生物學、材料科學等領域也有重要的應用價值。吉布斯(Gibbs)等人在近百年前基于熱力學原理,提出了相變的“經典成核理論”,認為水結冰類的相變需經過一個成核過程。例如,水過冷形成小冰核,僅當形成的冰核偶然超過臨界尺寸,即形成臨界核時,相變才能自發發生。近幾十年來,隨著微觀探測技術的發展,研究人員對相變過程的認識越來越深刻,已證實了經典成核理論的許多推論,也發現了一些超出其預期的結果。但是對成核的核心概念——臨界核的存在性卻因始終沒能給出直接的實驗證據,阻礙了人類對自然界中相變成核這一重要物理現象的進一步理解,甚至引起了對宏觀推論給出微觀層面臨界核概念的適用性的疑問。具體到水結冰相變,歸因于水分子的特殊復雜性以及與我們生活密切相關性,人們對探測其臨界冰核更是期盼已久。雖經諸多努力卻仍未給出明確結果,已成為該領域一個長期懸而未決的基本問題。

      該研究團隊創造性地利用尺寸固定的納米顆粒探測冰成核與納米顆粒的尺寸匹配信號,從而探測微小瞬時的臨界核的存在和特征。通過研究納米顆粒尺寸與其促進冰晶成核能力的關系發現,僅當納米顆粒的尺寸大于某個臨界值時才能有效地促進冰成核發生,而較小尺寸的納米顆粒則幾乎不能幫助冰核形成。而且納米顆粒尺寸在促進冰成核能力方面的尺寸閾值現象是普遍的,與過冷溫度簡單成反比關系,幾乎不依賴于納米顆粒的種類、化學性質等特征。該實驗結果與經典成核理論關于臨界核和自由能的計算預言完全相符,首次在實驗上證實了水結冰過程中臨界冰核的存在以及它的尺寸和過冷溫度的依賴關系。該項研究有效澄清了近幾十年來關于“經典成核理論”在描述原子尺度的臨界核特征的有效性方面的普遍疑慮,加深了對水結冰這一重要相變現象的微觀機制的理解。該工作對水結冰機理、相變現象乃至統計物理中宏觀和微觀關系等都有重要意義。同時這種探測臨界冰核的策略也可以用于其它相變成核過程的臨界核探測,可推進對整個相變成核領域的認識。此外,該研究結果還表明:設計與臨界冰核尺寸相當的圖案化表面,可以達到高效調控冰晶形成的目的,為防覆冰涂層的設計提供了全新的思路。

    圖. (a) 不同納米片冰成核能力的突變; (b) 氧化石墨烯表面冰成核自由能壘的突變,插圖展示了納米片尺寸小于或大于臨界冰核直徑時臨界冰核形狀的示意圖。當納米片尺寸小于臨界冰核時,冰核生長受限于納米片邊緣,導致冰核形狀改變,從而使成核自由能壘急劇增大。




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